本研究报道了一种新型无铅双钙钛矿Cs2TeBr6与无金属半导体g-C3N4异质结结合，并运用于光催化CO2还原。利用x射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（ESR）和原位傅立叶红外光谱（FT-IR）系统地验证了Cs2TeBr6与g-C3N4之间S-scheme电荷转移机理。s型异质结的形成使得光催化剂具有较高的电荷分离能力和较高的氧化还原能力。根据结果得出，在可见光照射下，5%-CTB/CN异质结材料对CO2的光催化还原效果最好。光照3 h后，CO和CH4的产率分别为468.9 μmol g-1和61.31 μmol g-1。CO的产率分别是纯Cs2TeBr6和g-C3N4的1.5倍和32倍，CH4的产率是纯Cs2TeBr6的2倍。而g-C3N4几乎不产生CH4，说明异质结的构建有助于进一步提升材料的光催化性能。本研究为Cs2TeBr6/g-C3N4异质结的制备及其有效的界面电荷分离提供了新的思路。该成果发表在Adv. Funct. Mater.（DOI: 10.1002/adfm.202308411）。

  光照射下的原位XPS光谱进一步证实了S-scheme电荷转移路线%-CTB/CN异质结的Cs 3d、Te 3d和Br 3d的信号相对于非原位谱峰呈正移，而5%-CTB/CN异质结的C1s和N 1s信号呈负移（图2b, c）。结合能的变化表明g-C3N4的电子密度增大，而Cs2TeBr6的电子密度减小，证实了g-C3N4的CB中的光激发电子在光照下迁移到Cs2TeBr6。因此，上述基于XPS光谱和原位XPS光谱的结果有力地证明了CTB/CN异质结中Cs2TeBr6与g-C3N4之间有紧密的界面接触和强烈的化学相互作用，以此来实现了电子从g-C3N4向Cs2TeBr6的转移。这种电子转移可以在g-C3N4 - Cs2TeBr6方向的界面处产生内部电场（IEF），支持S-scheme电荷转移机制。

  图3.（a）不同产物的产率，（b）不同样品的电子消耗，（c）CO和（d）CH4产率随时间的线%-CTB/CN光催化耐久性和（f）5%-CTB/CN光催化前后的XRD谱图。（来源：Adv. Funct. Mater.）

  多电子光还原过程的关键是CO2分子在催化剂表面的有效吸附和活化。因此，作者利用原位傅里叶变换红外光谱（FT-IR）对Cs2TeBr6和5%-CTB/CN在CO2吸附、活化和光转化过程中的反应中间体进行了识别和动态监测。

  总的来说，在黑暗条件下，Cs2TeBr6和5%-CTB/CN的反应中间体之间没有显著差异，因此我们将Cs2TeBr6和5%-CTB/CN置于Xe灯照射下进行原位傅里叶变换红外光谱测试（图7a-f）。基于这些原位FT-IR结果，提出了Cs2TeBr6和5%-CTB/CN上CO2光还原的反应路线 W氙灯恒定照明下CO2和H2O与Cs2TeBr6（a-b）和5%-CTB/CN（c-d）相互作用的原位FT-IR测试。（e, f）光催化CO2还原途径图。（g）CO2光还原反应路线示意图。（来源：Adv. Funct. Mater.）

  如图8所示，当g-C3N4与Cs2TeBr6接触形成CTB/CN杂化时，g-C3N4中的电子会自发地滑过界面到Cs2TeBr6上。在CTB/CN杂化材料界面处形成空间电荷层。在空间电荷层中，g-C3N4带正电，Cs2TeBr6带负电，构建了g-C3N4到Cs2TeBr6的IEF。在IEF的驱动下，Cs2TeBr6的CB中的光致电子将与g-C3N4的VB中的光致空穴重新结合，使g-C3N4和Cs2TeBr6分别具有强电子和强空穴。这种S-scheme电荷转移模式能带来两个显著的优点:一是光诱导载流子的有效分离，二是保持了CTB/CN杂化材料的强氧化还原电位。

  综上所述，通过简单的研磨复合方法成功构建了具有s型异质结的CTB/CN光催化剂。模拟光照3h后，5%-CTB/CN的CO和CH4产率最高，分别达到468.9 μmol g-1和61.31 μmol g-1。s型异质结的形成导致了有效的空间电荷分离，并保留了强电子和空穴，从而增强了光催化活性。经过120小时高温处理和365 nm紫外线%-CTB/CN仍能保持良好的稳定性。与单一的Cs2TeBr6和g-C3N4相比，CTB/CN异质结具备优秀能力的材料稳定性、更宽的光吸收、有限的辐射复合、更小的电化学阻抗和合适的能带取向，这些都使得CTB/CN异质结具有更加好的光催化CO2还原效果。采用XPS谱、能带结构分析、ESR谱和原位傅里叶变换红外光谱等方法系统研究了S-scheme的电荷转移机理。根据结果得出:当Cs2TeBr6与g-C3N4接触时，电子倾向于自发地1从g-C3N4流向Cs2TeBr6，在界面处形成能带弯曲，g-C3N4向上弯曲，Cs2TeBr6向下弯曲；同时，在空间电荷层产生g-C3N4到Cs2TeBr6的内置电场（IEF）。IEF能强烈促进电子-空穴对的分离，有利于光催化氧化还原反应的进行。本文提出了一种用于光催化CO2还原的新型s型异质结，提高了无机非卤化铅钙钛矿相关材料的光催化性能，为进一步研究光催化CO2还原提供了新的思路。

  自成立以来主要是做新型量子点发光材料及其光电器件的研究：包括量子点显示技术、量子点微激光、光电传感、催化器件等研究工作。

  唐孝生，重庆邮电大学教授。2004年本科毕业于武汉理工大学，2008年硕士毕业于中国科学技术大学，2013年博士毕业于新加坡国立大学，随后在南洋理工大学从事博士后研究工作，2014年以重庆大学百人计划特聘研究员到重庆大学工作，2021年加入重庆邮电大学光电工程学院。发表SCI论文100余篇，他引8500余次。作为项目负责人和参与人承担了国家重点研发计划2项目、国家自然科学基金国际合作项目1项、面上项目3项；教育部、工信部及重庆市、企业委托项目6项。获得2018年，2021年重庆市自然科学二等奖、被评为重庆英才-创新创业团队负责人、重庆市学科带头人后备人选、重庆市研究生联合培养基地负责人，入选2021,2023年度“全球前2%顶级科学家榜单”。

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