光驱动二氧化碳转化速率创新纪录
本报讯(记者王敏)中国科学技能大学教授熊宇杰、龙冉研讨团队规划了一类等离激元催化资料,发现其共同的界面耦合态直接电子激起机制,完成了可见光区和红外光区二氧化碳与水的高选择性转化。该技能运用广谱低强度光,甲烷产率高达0.55毫摩尔每克每小时、碳氢化合物的产品选择性达100%,是现在国际上光驱动二氧化碳转化速率的最高纪录。相关研讨成果近来发表于《天然-通讯》。
使用人工资料来与天然界光合效果类似的化学反响,生成所需物质,是人类长期以来的愿望。但是,这种人工光合成系统面对一些严重应战,关键是怎么使用太阳光中低能量的光子。红外光是太阳光中典型的低能光子,占比高达53%。一般,半导体光催化技能只能使用紫外区和可见区的光子驱动化学转化,限制了太阳能使用功率。
近年来,包含熊宇杰团队在内的国内外团队,提出了使用金属纳米资料的等离激元效应驱动催化反响的思路,期望处理半导体光催化的瓶颈问题。等离激元金属纳米资料具有吸收低能光子的才能,却难以将吸收的能量有用应用于催化反响,导致化学转化活性很低。
熊宇杰团队针对等离激元催化机制问题展开了近十年研讨。团队聚集二氧化碳与水的转化反响,根据等离激元资料的催化活性位点规划,构成金属与二氧化碳分子的有用杂化耦合系统。经过一系列工况条件下的谱学表征,他们发现,在等离激元的局域电场增强效应下,其费米能级之上会呈现准离散的圈套态,有助于产生热电子的直接激起进程,并经过延伸热电子寿数而产生二次激起进程,以此来完成高效多光子吸收和选择性能量转移。
根据该效果机制,团队规划的资料在可见光区和红外光区范围内,皆可驱动二氧化碳与水高选择性转化为碳氢化合物。鉴于等离激元催化的多光子吸收特色,团队规划优化了反响设备,完成了散射光子的高效吸收,然后打破了当时光驱动二氧化碳资源化使用范畴的瓶颈。