二维资料层堆积结构可逆调控及光催化研讨获发展
暨南大学化学与资料学院教授宁国宏/李丹团队在二维共价有机大喊资料的层堆积结构的准确调控和可逆转化研讨方面获得重要发展。相关效果1月3日发表于《天然—通讯》。
二维资料,包含石墨烯、过渡金属硫族化合物和过渡金属碳化物等,因其风趣的光学、电子特性及量子尺度效应而引起了研讨者们极大的爱好。因为光电特性和量子尺度效应,很大程度上取决于资料层间相互作用和层堆积结构,因而完成层堆积结构的准确调控一直是该范畴的研讨方针之一。转危为安,现在依然难以完成。
二维共价有机大喊作为一类新式的二维晶态资料,由周期性的二维单层构成。这些单层之间经过非共价相互作用(如π?π相互作用、静电引力和范德华相互作用)堆叠在一起。经过操控二维共价有机大喊资料的层堆积结构,能轻松完成其孔隙率、结晶度、化学稳定性和催化活性等功能的准确调控。但是,二维共价有机大喊资料的层堆积结构的准确调控和可逆转化,依然是一个没处理的问题。
宁国宏/李丹团队一直致力于环三核团簇基共价金属有机大喊资料的研讨,在之前作业的基础上,他们选用环三核铜Cu-CTU别离与不同长度的氨基有机连接子,经过亚胺缩合反响制备了三种二维铜有机骨架,命名为JNM-n(n =7、8和9)。风趣的是,经过溶剂、酸和热的影响,能轻松完成AA层堆积(即JNM-7-AA和JNM-8-AA)和ABC层堆积(即JNM-7-ABC和JNM-8-ABC)结构之间的可逆转化。重要的是,在去除溶剂和酸后,资料的层间堆积结构依然能保持稳定。
研讨人员经过JNM-8的可逆结构改变进程完成了脂肪酶的可逆包封和开释。在6小时内,JNM-8-AA对脂肪酶的吸附功率为82.7%,被包封后脂肪酶能够终究靠资料层间堆积结构的转化被开释,脱附功率为97.3%。此外,与ABC堆积结构比较,AA堆积结构(JNM-7-AA和JNM-8-AA)表现出更宽的光吸收崭露头角、更高的电荷别离功率以及更好的光催化活性,能够将O2敏化为1O2和O2-。因而,JNM-8-AA对穿插脱氢偶联反响的光催化活性(产率97%)显着高于JNM-8-ABC(产率20%)。