我国科大在高效光催化甲烷无氧偶联制乙烷氢气研讨中获得新进展
甲烷作为一种重要的碳基小分子，在天然界散布广泛，是天然气、页岩气、可燃冰、沼气等的首要成分。迄今为止，甲烷的运用仍以焚烧为主，导致排放出很多的二氧化碳。甲烷作为化工原料大多数都用在合成氨、甲醇及其衍生物，但其用量仅占天然气消耗量的5%-7%。尽管甲烷储量远超于石油储量，但作为化工原料其开发程度远无法与石油比较。如何将储量巨大的甲烷资源转化为具有更高经济附加值的燃料或化工产品，具有极端严重的科学含义和使用远景。太阳能作为最为丰厚和清洁的动力，可经过光催化办法在温文条件下驱动甲烷转化为多碳燃料或化学品。近年来，我国科学技术大学熊宇杰教授和龙冉教授研讨团队开展了一系列光/光电催化办法，完成了甲烷高选择性转化制乙烷、乙烯和乙二醇（
近来，熊宇杰教授和龙冉教授研讨团队与我国科学技术大学杨金龙院士团队付岑峰副研讨员、南京大学邹志刚院士团队姚颖方教授协作，开展了光催化甲烷无氧偶联（NOCM）办法，完成了高选择性制备乙烷和氢气，功率到达中温热催化NOCM水平，宣布在《天然×通讯》期刊（Nat. Commun.DOI: 10.1038/s42-z）。
光催化NOCM能够在温文条件下一起获取多碳烃类和氢气，是一条极具吸引力的途径。氧化物半导体凭仗其杰出的光利用率和优异的氧化才能，被大范围的使用于光催化NOCM的研讨。但是，用于活化甲烷的光生空穴首要集合在氧化物半导体的晶格氧位点，使得甲烷极易被晶格氧原子过度氧化发生一氧化碳、二氧化碳等副产品。在该作业中，熊宇杰和龙冉团队提出经过单原子配位负载的办法来调控光催化剂的价带电子结构，以得到具有高活性、选择性和安稳才能的NOCM光催化剂。以最常见的二氧化钛为例，在其外表构建的“钯-氧”配位结构，能够将光生空穴集合在“钯-氧”配位结构单元上，从而在进步光催化NOCM功能的一起下降甲烷的过度氧化程度。根据该战略，完成了94.3%乙烷选择性、0.91 mmol g-1h-1乙烷产率以及等化学计量比的氢气产品。进一步地，经过元素掺杂的办法，进步了催化剂中晶格氧的安稳性，从而延伸催化功能的安稳性。该作业为开展高效光催化NOCM催化剂供给了新的思路。
该作业的同步辐射近常压光电子能谱和红外光谱原位表征别离得到上海光源刘志教授和合肥光源戚泽明研讨员、刘恒劼工程师的协作支撑。研讨作业得到了国家重点研制方案、国家杰出青年科学基金、国家优异青年科学基金、我国科学院B类先导科技专项培养项目等项目的赞助。
