中科大孙永福课题组:经过构筑双活性物种完成高选择性的光催化甲烷偶联制乙烷
我国科学技能大学孙永福课题组规划构筑了一种双活性物种,研讨了双活性物种高效活化和选择性转化甲烷分子的光催化功能。结合多种原位谱学技能证明晰双活性物种弱化了甲烷分子中的C-H键,完成了甲烷分子的高效活化;一同,该双活性物种经过一同键合*CH3中间体,完成了高选择性的甲烷偶联制乙烷。该作业阐明晰双活性物种的精准构筑对甲烷偶联反响活性和选择性的调控机制。
甲烷分子的选择性转化被称为催化范畴的圣杯反响;但是,因为甲烷的极性低且C‒H键的键能高(439 kJ mol‒1),甲烷的催化转化常常要严苛的反响条件。工业界和学术界首要经过构建高温、高压等能量密布的条件来完成甲烷催化转化,这一般会引起催化剂积碳、失活以及副反响的产生。
我国科学技能大学孙永福课题组经过构筑双活性物种弱化甲烷分子中的C‒H键,以完成常温常压下甲烷分子的高效活化;一同,经过双活性物种一同键合*CH3中间体,以完成高选择性的甲烷偶联制乙烷。以制备的Au/ZnO多孔纳米片为例,运用金属-载体之间的强相互作用赋予了Au外表部分负电荷,构筑了Auδ-活性物种;一同,运用光激起电子搬运,构建了O-活性物种。原位XPS光谱测验效果证明光生电子从O-物种搬运至Auδ-物种,以树立电荷高度局域的Auδ-位点,终究促进了甲烷分子的极化。其次,原位XPS光谱和EPR光谱进一步提醒了CH4与Auδ-和O-活性物种均存在相互作用,证明晰甲烷极化结构Auδ--CH4-O-的构成。一同,原位FTIR和EPR光谱提醒了Auδ-和O-物质一同安稳了*CH3中间体,构成了Auδ--*CH3-O-结构,终究促进了*CH3中间体偶联生成C2H6而不是过度氧化成COx。光催化测验效果证明在无氧系统下,C2H6的生成速率为1121.6 μmol g-1 h-1,CH4转化速率为2374.6 μmol g-1 h-1,比从前报导的光催化剂提高了2个数量级。因而,该作业不只展现了双活性物种的精准规划对甲烷光偶联活性和选择性的调控机制,一同也对怎样经过试验手法辨认甲烷光催化的活性位点和提醒甲烷光催化的动态进程供给了辅导。
孙永福教授多年来一向从事二维超薄无机资料的精准制备、精细结构解析及其光/电催化复原二氧化碳研讨。相关效果当选2016年《我国科学十大发展》和2012年度《我国科学院严重科学技能基础设施严重效果》,受邀参与2021年国家“十三五”科学技能创新成就展。承当基金委杰出青年基金、基金委面上项目、基金委联合基金、基金委优异青年基金和国家要点研制方案“纳米科技”要点专项项目等;当选安徽省首届优异青年科学技能人才(2022)、英国皇家化学会会士(2019)、中科院青促会优异会员(2019)、教育部青年长江学者(2016)和新世纪优异人才支撑方案(2013)等。作为榜首完成人获安徽省科技奖一等奖(自然科学类,2019年),还获我国化学会赢创杰出青年科学家奖(2022)、我国化学会青年化学奖(2016)、我国化学会纳米化学新锐奖(2016)和中科院卢嘉锡青年人才奖(2015)等。
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